一、背景介紹

2023年，諾貝爾物理學獎表彰了極紫外高次諧波產生的實驗技術，實現利用阿秒（1018分之一秒）量級時間寬度的極紫外激光脈沖研究各類物質中的電子運動，具有劃時代的科學意義。除了前沿科學應用，高次諧波作為一種時空相干、定向性好、發射亮度高、寬光譜范圍便于調諧的桌面型極紫外光源，相比等離子體光源和同步輻射光源具有明顯的成本優勢。因此，高次諧波光源有望在材料譜學分析、生物細胞和化學分子成像、半導體芯片量測檢測等領域取得廣泛應用。極紫外高次諧波光源的工業應用需要在單位時間內產生大量光子的高通量，然而電離效應顯著限制了極紫外高次諧波的轉化效率（一般為10-7~10-4），使得平均功率較低的傳統鈦藍寶石固體激光驅動的高次諧波光源難以滿足各類高通量應用需求。

華中科技大學陸培祥教授領導的跨學科團隊針對高重頻、高功率極紫外高次諧波光源的應用需求，從高次諧波驅動工業激光器和高次諧波產生過程控制兩個方面，系統綜述了高重頻、高功率極紫外高次諧波光源產生技術的重要進展，并對材料、生物醫學、芯片制造等工業領域的極紫外相干成像和計量檢測應用進行了展望。

二、關鍵技術進展

（1）飛秒激光相干合束技術優化極紫外高次諧波

極紫外高次諧波光源產生需要大脈沖能量飛秒激光驅動源。與傳統鈦藍寶石固體激光器相比，以光纖激光器為代表的工業飛秒激光器的輸出單脈沖能量存在較大差距，但是相干合束技術在不顯著改變脈沖寬度條件下能夠有效提升驅動激光系統的輸出脈沖能量，其原理圖如圖1（a）所示。2014年，S. H?drich等首先利用四通道光纖激光放大器開展高重頻高次諧波實驗，實驗裝置如圖1(b)所示。最終在600 kHz重頻下獲得中心波長1030 nm、脈沖寬度29 fs、脈沖能量130 μJ的飛秒激光脈沖，并在氙氣或氪氣中產生了光子能量范圍為25.0~40.0 eV的極紫外輻射，最高平均功率達到143 μW，對應每秒3×1013個光子通量和1.8×10-6的轉換效率，較之前的同譜段實驗結果提升了一個數量級。圖1(c)～(d)為諧波的空間光譜分布及對應的平均功率。

圖1 相干合束技術優化高次諧波產生。(a)相干合束光纖啁啾脈沖放大系統的實驗原理；(b)S. H?drich等產生極紫外輻射的實驗裝置；(c)利用氙氣噴嘴產生的諧波的空間(y軸)和光譜(x軸)分布；(d)每一階諧波對應的平均功率

（2）飛秒激光非線性壓縮優化極紫外高次諧波

高重頻工業飛秒激光器相比鈦藍寶石激光器的增益帶寬較窄，因此壓縮后脈沖寬度相對較大，不利于極紫外高次諧波光源的高效率輸出。非線性壓縮技術是指利用非線性光學效應展寬激光光譜，并結合適當色散控制方法顯著壓縮脈寬，是國際通用的極紫外高次諧波光源單元技術。2010年，S. H?drich等利用非線性壓縮技術將脈寬800 fs、單脈沖能量400 μJ的1030 nm激光脈沖壓縮至51 fs，單脈沖能量剩余200 μJ，在氪氣噴嘴中產生最高光子能量為56.6 eV的高次諧波，轉換效率相較于未經過非線性壓縮的系統提升了一個數量級，圖2（a）所示為實驗測得的高次諧波譜。2021年，Klas等將二倍頻綠光飛秒激光脈沖進行非線性壓縮，得到重復頻率1 MHz、中心波長515 nm、脈沖寬度18.6 fs、平均功率51 W的高次諧波，實驗裝置如圖2（b）所示，在26.5 eV光子能量附近單階諧波平均功率達到12.9 mW，圖2（c）為該實驗測得的高次諧波譜，這是目前高次諧波輸出平均功率的世界紀錄。

圖2 非線性壓縮技術優化高次諧波產生。(a) S. H?drich等利用氪氣噴嘴產生的高次諧波譜；(b)目前高次諧波最高平均功率輸出的實驗裝置；(c)利用氪氣噴嘴產生的高次諧波譜，以及各階諧波對應的平均功率

（3）飛秒激光參量放大和啁啾參量放大優化極紫外高次諧波

高次諧波最高極紫外光子能量與激光波長的平方成正比，因此為了獲得在芯片制造領域重要的13.5 nm波長和生物醫學成像領域重要的水窗波段（2.3~4.4 nm）光源，需要使用紅外波段激光驅動源，飛秒激光參量放大和啁啾參量放大是有效技術手段。2013年，Demmler等使用重復頻率為180 kHz的光纖激光器泵浦的光參量啁啾脈沖放大系統，輸出中心波長為918 nm、單脈沖能量為25 μJ、脈寬為6.6 fs的脈沖，并將該激光脈沖聚焦在氖氣噴嘴靶上，產生了光子能量超過200 eV的高次諧波，其中在125 eV附近處光子通量達到1.3×108 photons/s（帶寬為1%），該實驗測得高次諧波光譜如圖3（a）所示。2020年，Pupeikis等采用光參量啁啾脈沖放大技術得到了重頻100 kHz、平均功率25 W、脈寬16.5 fs的2.2 μm波長亞雙周期脈沖，將輸出激光脈沖緊聚焦至內徑為1 mm的氦氣氣盒靶中，得到了最高600 eV的軟X射線高次諧波光源，高次諧波光譜和光參量啁啾放大裝置原理分別如圖3（b）和圖3（c）所示。

圖3 飛秒激光參量放大和啁啾參量放大技術優化高次諧波產生。(a) Demmler等氖氣噴嘴靶最高光子通量與最高截止能量位置利用光譜儀CCD相機測量的高次諧波光譜；(b)Pupeikis等利用氦氣氣盒靶產生的高次諧波譜；(c) Pupeikis等光參量啁啾脈沖放大器裝置原理圖，右上角插圖顯示了輸出光輪廓及其穩定性

為了獲得高通量極紫外高次諧波光源，不僅要優化激光驅動源的脈沖能量、脈沖寬度、輸出波長，還要控制高次諧波產生過程中的宏觀傳播效應，實現相位匹配以提高轉化效率。早在1999年，Constant等提出了宏觀傳輸效應的一維模型，同時考慮了高次諧波與驅動光場的相位匹配效應和氣體介質中的極紫外光自吸收效應。基于這一模型，可以定義高次諧波宏觀傳輸過程中的兩個特征長度，即相干長度和吸收長度，分別描述相位匹配和自吸收效應，并得出氣體介質長度大于3倍吸收長度、相干長度大于5倍吸收長度的優化相位匹配條件。隨著驅動激光源和實驗條件更加多樣，Heyl等和Rothhardt等總結了在不同實驗條件下，維持確定高次諧波轉換效率的關鍵參數標度律。通過設定一個描述聚焦數值孔徑的無量綱參數，可以獲得為了滿足優化相位匹配條件，激光脈沖能量、氣體介質長度、氣體密度、截至光子能量等關鍵指標與該無量綱參數的標度關系，進而指導實驗者在不同參數條件下獲得優通量輸出。

三、總結與展望

極紫外高次諧波光源走向應用的主要制約瓶頸是它的低轉換效率，使得大量需要高光子通量的應用無法開展，例如極紫外光刻、光學加工等。然而作為成像和計量檢測光源，高次諧波光源配合高靈敏度探測器有望在工業應用中充分發揮其相干性好、定向性高等優點，從而解決系列工程難題，例如相干衍射成像長期以來就在自由電子激光等大型光源裝置上開展實驗。隨著桌面型極紫外高次諧波光源的光通量問題逐步得以解決，極紫外波段的相干衍射成像、傅立葉變換全息成像、疊層掃描成像、相干斷層掃描成像等先進成像測量技術就可以拓展為實際工業應用，測量生命醫學和芯片制造領域的納米尺度結構。與此同時，極紫外高次諧波光源的應用需求也在牽引超高功率、超大能量、超短脈寬、特種波長的超快激光技術不斷發展，為激光制造等其他工業應用領域帶來更先進可靠的光源。

參考文獻： 中國光學期刊網

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